分屬善惡兩個截然對立的陣營,天使亞茨拉斐爾(麥克·辛 Michael Sheen 飾)卻和惡魔克勞利(大衛·田納特 David Tennant 飾)在長達六千年的相處過程中培養出超凡尋常的默契和友情,兩人各自在職責範圍內左右著人間世界的發展走向,相互補位,默契十足。自從成功阻撓末世之戰後,亞茨拉斐爾與克勞利短暫過上了一段安寧舒適的生活。可是這一天,一名不速之客闖入亞茨拉斐爾的書店,宣告著新的危機的產生。來者正是大天使加百列(喬恩·哈姆 Jon Hamm 飾),只不過他似乎忘記了自己的身份以及來到人間的目的。亞茨拉斐爾興致斐然,急於解開大天使背後的秘密。 在此期間,這對天使×惡魔拍檔新的冒險也就此拉開帷幕……